Charge carrier dynamics in colloidal quantum dots: Tracking the dance of electrons and holes by ultrashort laser pulses

Popular Abstract in Swedish
Vad händer när en halvledarkristall blir väldigt liten? Ett halvledarmaterials optiska och elektriska egenskaper hänger ihop med hur partiklarna som bär elektrisk laddning, elektroner och hål, uppför sig. (En elektron är en negativt laddad partikel. Ett hål kan beskrivas som en positivt laddad bubbla i ett hav av elektroner, och precis som med bubblor är det ibland enklare att titta på hålen än på allt runtomkring dem.) En tillräckligt stor halvledarkristall är praktiskt taget oändligt stor för laddningsbärarna, men när kristallen blir så liten att den hindrar laddningsbärarnas rörelse påverkas också deras beteende, som om de har drabbats av klaustrofobi. Till exempel förändras halvledarens förmåga att ta upp, absorbera, ljus beroende på kristallens storlek. Detta fenomen kan beskrivas med hjälp av kvantmekanik, och kristaller som är små nog att stänga in laddningsbärare kallas därför kvantprickar.

Ett välundersökt material för kvantprickar är kadmiumselenid. Kvantprickar av kadmiumselenid är några nanometer (nano- betyder miljarddels) stora, och består av hundratals till tusentals atomer. De är bland annat lätta att framställa uppslammade i lösning, så kallade kolloidala kvantprickar. Det går också att ha ett annat material, till exempel zinksulfid, som ett skal runt kadmiumseleniden, vilket ger en så kallad kärn–skalkvantprick. För att kvantprickarna ska vara lösliga i olika lösningsmedel eller gå att fästa på ett underlag täcks de med molekyler, så kallade täckmedel, till exempel fettsyran oljesyra.

Solceller är ofta gjorda av halvledare som absorberar ljus, och därför är det lätt att fråga sig om kvantprickar kan vara användbara i solceller, eftersom man kan styra hur de absorberar ljus. Det visar sig också att kvantprickar har flera andra egenskaper som kan göra solceller effektivare. I den här avhandlingen har vi studerat några sådana egenskaper och hur de påverkar processer i kvantprickar.

Många intressanta processer i kvantprickar sker väldigt snabbt, på en tidsskala från nanosekunder till femtosekunder (miljondels nanosekunder). För att kunna studera dem har vi därför använt korta laserpulser, som gör att vi kan följa vad som händer efter att kvantprickarna absorberat ljus. Vi kan till exempel följa deras absorptionsförmåga (transient absorption) eller hur de sänder ut ljus igen (tidsupplöst fluorescens). En särskilt avancerad metod som vi har använt är 2D-spektroskopi, som kallas så för att den ger hög upplösning i två dimensioner, både vilken ljusenergi som kvantpricken tar upp från början och vilka olika energier som den sedan absorberar.

När kvantprickar tar upp ljus kan en elektron ta upp energin i ljuset och lämna ett hål efter sig. Tillsammans kallas elektron–hålparet en exciton. Likt en nyuppblåst såpbubbla ändrar excitonen på sig, relaxerar, tills den hittat sin lägsta energi, som
den sedan behåller tills såpbubblan spricker eller elektronen och hålet återförenas. Vi har följt relaxeringen med 2D-spektroskopi och sett detaljer som inte tidigare har kunnat ses.

Medan de relaxerar kan elektronen och hålet i en exciton fastna i så kallade fällor, som är tillstånd som de sedan har svårt att komma loss ifrån. Fällor uppstår vid oregelbundenheter i kristallen, till exempel vid täckmedelsmolekylerna på ytan. Vi har tittat på olika sorters fällor med både 2D-spektroskopi och andra metoder.

För att kvantprickar ska kunna användas i solceller måste elektronen och hålet skiljas åt, genom att en av dem överförs till ett annat material, injiceras. Det kan också vara praktiskt att överföra hela excitonen från kvantprick till kvantprick. Vi har följt dessa överföringsprocesser och hur de påverkas av kvantprickarnas egenskaper och andra processer.

En egenskap hos kvantprickar som kan vara nyttig i solceller är deras förmåga att under vissa omständigheter omvandla en absorberad foton (ljuspartikel) till två eller fler excitoner. För att lära oss mer om denna process har vi imiterat den genom att belysa kvantprickarna med så starkt ljus att en kvantprick kan hinna absorbera flera fotoner från en laserpuls. Sedan har vi följt vad som händer med excitonerna när de relaxerar eller när en elektron injiceras.

Sammantaget visar det sig att kvantprickar har många egenskaper som är intressanta i sig, men också är möjliga att styra för att förbättra deras användbarhet i solceller. Förhoppningsvis kan detta leda till billiga och effektiva solceller som bidrar till att lösa världens energiproblem.