Synchrotron-based In Situ Electron Spectroscopy Applied to Oxide Formation and Catalysis

Niclas Johansson

Forskningsoutput: AvhandlingDoktorsavhandling (sammanläggning)

391 Nedladdningar (Pure)

Sammanfattning

Det är svårt att tänka sig dagens samhälle utan katalys då många av de produkter som vi använder dagligen framställs med någon form av katalysator med tillämpningar som sträcker sig från kemikalieproduktion till avgasrening. Den mest kända katalysatorn är nog bilkatalysatorn som används för att omvandla de mest skadliga bilavgaserna till mindre skadliga gaser. En mindre känd katalytisk process som har en mer indirekt påverkan på våra liv är Haber-Bosch-processen. Denna används som ett steg vid framställandet av konstgödsel och har uppskattats vara anledningen till att en världsbefolkning över 3 miljarder är möjlig. Haber-Bosch-processens betydelse påvisar vikten av katalysatorer.

För att en kemisk process ska ske måste en energibarriär övervinnas. Denna barriär kan liknas vid en kulle som måste överskridas där en katalysator är ett ämne som visar en ’genväg’ kring kullen. Den nya vägen gör så att reaktioner som vanligtvis sker långsamt fortgår snabbare. Ibland är denna kulle så hög att vissa reaktioner inte kan genomföras utan en katalytisk genväg. Genvägen innebär en lägre energiförbrukning då produktion går fortare och enklare. Katalysatorer medför även färre biprodukter då en mindre mängd kemikalier behövs i den kemiska framställningsprocessen. En lägre energiförbrukning och färre kemikalier är viktigt ekonomiskt, men det är även viktigt för miljön.

Utvecklandet av nya katalysatorer fortgår med den så kallade trial-and-error-metoden. Här prövas olika katalysatorer för att se vilken som ger bäst resultat. Denna metodik har visat sig effektiv och har lett till stora framsteg relativt snabbt. Tyvärr visar inte trial-and-error-metoden varför molekylerna använder katalysatorns genväg. Kunskap behövs på en molekylär skala om varför de katalytiska reaktionerna sker för att kunna skräddarsy nya katalysatorer till specifika reaktioner. Det är detta som den ytfysikaliska katalysforskningen ämnar att förstå. Verkliga katalysatorer är väldigt komplicerade och svåra att förstå på en molekylär nivå. Därför använder ytfysikforskare modellsystem som enbart innehåller några av katalysatorns viktigaste beståndsdelar. För att underlätta förståelsen ytterligare brukar dessa förenklade katalysatorer studeras i vakuum. Detta medför att de studerade kemiska reaktionerna sker som de skulle göra långt ute i rymden och därför inte är representativa för hur de sker här på jorden.

I denna avhandling har jag studerat kemiska reaktioner på katalysatormodellsystem vid tryck som närmar sig trycket hos de verkliga katalysatorerna. Jag har utfört dessa undersökningar med hjälp av den nya metoden högtryckröntgenfotoelektronspektroskopi. Denna metod ger möjligheten att undersöka molekylerna medan de kemiska reaktionerna sker vilket medför att katalysatorns genväg kan studeras istället för hur det ser ut innan och/eller efter kullen. Detta medför att ytfysikmetodiken närmar sig de faktiska katalysatorerna istället för att studera reaktioner som de händer i rymden.

Med den nya metoden har jag undersökt hur olika kemiska reaktioner och ytor förändras nära atmosfärstrycket gentemot vakuum och hur detta påverkar de katalytiska vägarna. En av de reaktioner jag undersökt används inom kemikalieproduktion. Denna reaktion kopplar samman små molekyler med hjälp av en guldkatalysator och producerar större och mer användbara varianter. Här har jag undersökt hur olika molekyler tar olika vägar till att kopplas samman även om slutprodukten är densamma, och hur dessa vägar påverkas av ett högre tryck. Därmed bidrar denna avhandling till en större förståelse för de katalytiska vägarna och till att katalysatorer kan skräddarsys i framtiden.

Om dagens katalysatorer jämförs med de katalysatorer som finns i naturen förefaller de som ineffektiva. Denna skillnad visar att det finns ett stort utrymme för att förbättra våra katalysatorer, och för att göra detta behövs det insikter som påvisar hur molekylerna växelverkar med katalysatorerna. Möjligheten att studera de kemiska reaktionerna medan de händer är ett steg i riktningen mot effektivare katalysatorer vilket leder till energibesparingar och en bättre miljö.
Originalspråkengelska
KvalifikationDoktor
Tilldelande institution
  • Fysiska institutionen
Handledare
  • Schnadt, Joachim, handledare
  • Knudsen, Jan, handledare
Tilldelningsdatum2017 nov 9
UtgivningsortLund
Förlag
ISBN (tryckt)978-91-7753-437-2
ISBN (elektroniskt)978-91-7753-438-9
StatusPublished - 2017 okt

Bibliografisk information

Defence details
Date: 2017-11-09
Time: 13:15
Place: Lecture hall F (K404), Department of Physics, Sölvegatan 14A, Lund
External reviewer(s)
Name: Flavell, Wendy
Title: Prof.
Affiliation: School of Physics and Astronomy, University of Manchester, United Kingdom
---

Ämnesklassifikation (UKÄ)

  • Naturvetenskap

Fingeravtryck

Utforska forskningsämnen för ”Synchrotron-based In Situ Electron Spectroscopy Applied to Oxide Formation and Catalysis”. Tillsammans bildar de ett unikt fingeravtryck.

Citera det här